O Libro I recompila os textos litúrxicos (misas, homilías, sermóns) na honra do apóstolo; o máis famoso é o sermón Veneranda dies, onde se ofrecen moitas noticias sobre o significado da peregrinación na Idade Media.

O Libro II recompila os 22 milagres máis famosos de Santiago o Maior, acontecidos no Camiño de peregrinación, no mar e noutras terras afastadas.

O Libro III está dedicado á translación do corpo de Santiago desde Xerusalén ata Galicia. É o coñecido texto da Translatio, que relata a viaxe en barco dos restos do apóstolo despois da súa morte, e que recala en Iria Flavia antes de ser sepultado na edícula compostelá.

O Libro IV está dedicado ás aventuras de Carlomagno en España. Trátase dun texto literario relacionado cos cantares de xesta medievais, onde se relata a loita do emperador franco e de heroes coma Roldán contra os musulmáns, o descubrimento da tumba de Santiago e a construción da cidade do apóstolo e a liberación do Camiño de peregrinación.

O Libro V é o máis coñecido porque describe os camiños de Santiago en Francia e en España, a ruta de peregrinación creada entre os séculos X e XII para chegar a Compostela. O texto dá abundantes noticias dos santuarios, vilas, xentes, comidas e diversos perigos aos que se enfronta o peregrino, e describe tamén a Compostela do século XII e a súa catedral románica.

Un apartado tamén relevante é o apéndice musical do códice. A polifonía comezou a crearse na cidade do apóstolo, despois de dous séculos de procuras nas principais capelas musicais francesas. A música do Liber está recollida nunha colección de vinte e unha pezas que representan os primeiros exemplos de polifonía europea. Os seus autores serían músicos franceses que traballaban no scriptorium catedralicio de Santiago, do mesmo xeito que había escultores, oficiais e mestres de obra con emprego na fábrica da catedral.

Isto indica, unha vez máis, o elevado grao de integración interrexional que supuxo para Occidente o Camiño de Santiago e o cosmopolitismo creativo da Compostela medieval.

A Xunta de Galicia acordou impulsar a inclusión do Códice Calixtino no rexistro da "Memoria do Mundo" da Unesco, destinado á protección do patrimonio documental e bibliográfico.